北京理工大学课题组在分子笼多级次结构构建及其仿生催化应用研究方面取得新进展

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近日，北京理工大学化学与化工学院的孙建科教授和杨国昱教授合作，在国际知名化学期刊《angewandte chemie international edition》上发表了一篇题为“organic cage encapsulated within metal cluster-based open frameworks: a single-crystal host-in-host material with inter-host charge cooperation”的研究论文（热点论文）。该论文的第一作者是吴兆锋博士和崔景旺博士。这项研究得到了国家自然科学基金的资助及北京理工大学分析测试中心的支持。

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在自然界中，酶的高效催化能力通常源于其多级次结构中活性位点之间的协同作用，这一特性激发了材料化学领域对“主体⊂主体”（Host-in-Host）组装体的广泛关注。这样的结构由两个或多个主体单元嵌套构成，具备高度有序的层级结构与功能分区，不仅能显著提升单一主体的性能，甚至还可赋予材料全新的功能属性。然而，由于其结构复杂且精准合成难度大，特别是缺乏具有明确单晶结构的代表性实例，该类体系的发展仍然面临重大挑战。

基于此，孙建科教授和杨国昱教授合作，采用带正电的有机分子笼（C-D3T2）作为构建单元，借助静电作用与化学键耦合的组装策略，将其精准嵌入由铅碘团簇构成的三维框架通道中，成功构建了具有明确单晶结构的“主体⊂主体”嵌套型多级次材料（C-D3T2⊂PbI），在精准多级结构设计与合成领域取得了重要突破。

图1 嵌套结构C-D3T2⊂PbI的构建策略与单晶结构表征

在该嵌套结构中，外部铅碘团簇框架与内部有机分子笼之间通过电荷转移作用产生了强烈的电子耦合，显著调控了铅碘团簇骨架的电子结构，从而赋予材料优异的光物理性能。具体而言，这种电荷转移效应不仅有效提升了光热转换效率，还显著增强了材料对氧气的活化能力，为催化反应中的电子和能量传递提供了更加高效的路径。

图2 主体间电荷转移作用对材料电子结构与载流子动力学的调控机制

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图3 主体间电荷转移作用对材料光物理性能的增强效应

在功能验证方面，研究团队利用外层团簇作为光活性位点，内部分子笼作为Brønsted酸性位点，通过内/外层腔体之间的电荷转移作用，模拟细胞内限域多中心交互通讯机制，并将该材料应用于串联反应体系。结果表明，多层级主体间所形成的“底物通道效应”显著提升了整体的催化效率。以芳香醇选择性光氧化为芳香醛，并进一步缩醛化的串联反应为例，该嵌套体系相较于不具备主体间电荷转移作用的结构类似体系（R-D3T2⊂PbI, R-D3T2为电中性分子笼）实现了高达33倍的催化活性提升。此外，该材料还成功实现了更具挑战性的串联转化过程，如芳香硫醚的氧化与芳炔加成的协同反应，并进一步诱导[3,3]-σ迁移重排，催化性能提升高达47倍。

本研究不仅为单晶态多级次结构的精准构筑提供了新思路，更从分子层面揭示了主体间协同作用对于材料物理化学性质以及催化性能调控的关键影响，进一步拓展了多级次分子笼结构在仿生催化和多功能材料领域的应用前景。

图4 嵌套结构在串联催化反应中的性能验证与机制解析

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 2025-05-08